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石墨烯因其独特的电子性质在纳米电子学、功能材料、生物、能源等领域展现出了丰富的应用前景. 第一原理计算研究可以对石墨烯材料进行有效的电子功能化设计，从而为实验上进行有目的合成或表征提供可靠的理论依据和指导. 本文从晶格缺陷、边缘功能化、表面吸附掺杂和界面调控等4个方面总结了对石墨烯材料进行功能调制的主要理论进展. 同时，也回顾了一些相关的实验进展.